בובר, שפעל למען התנועה הציונית בהשפעתו של הרצל, מילא תפקיד מרכזי בהפצת הספרות היהודית כעורך בהוצאת Jüdischer Verlag הציונית. בשנותיו בברלין התמקד בובר בעבודה במישור הפסיכוסוציאלי. בהֶפֶּּנהיים ייחד את זמנו לעריכתו והוצאתו לאור של כתב העת Der Jude ("היהודי"), והחל לעבוד עם פרנץ רוזנצווייג על תרגום לגרמנית של כל ספרי המקרא.
עם עליית הנאצים לשלטון, נאלץ בובר להגר לפלשתינה-א"י בשנת 1938, וכאן לימד בבית הספר לחינוך של האוניברסיטה העברית בירושלים. קשריו עם מלומדים ואנשי-ספר יהודים אירופאים העשירו את עבודתו בירושלים. בובר התגייס כבר בשלב מוקדם למען פתרון הסכסוך הישראלי-פלסטיני בדרכי שלום.
הגותו הפילוסופית של בובר, אותה הציג בספרו הידוע ביותר "אני ואתה" ממחישה את תפיסתו כי הדו-שיח הוא עקרון שעומד ביסוד הווייתנו האנושית, ורעיון זה השפיע על הוגים רבים ועל תפיסות חינוכיות רבות. מחויבותו לסוציאליזם דתי והתרגום לגרמנית שהוציא לסיפורים חסידיים הם רק שני היבטים במפעל חייו. על פעילותו ותרומתו להגות ולפילוסופיה הוענק לו בשנת 1953 פרס השלום של התאחדות הספרים הגרמנית.
מרטין בובר הלך לעולמו ב-13 ביוני 1965 בירושלים, אך הותיר אחריו מורשת שממשיכה למלא תפקיד חשוב בשיח הפילוסופי והבין-דתי.
"האדם הופך ל'אני' באמצעות ה'אתה'".